2D過渡金屬氮化物,尤其是富氮的氮化鎢(WxNy,y>x),例如W3N4和W2N3,由于大量的W-N大大提高了催化活性,具有很大的產(chǎn)氫反應(HER)潛力。但是,由于W-N鍵的形成能量大,因此合理合成2D富氮氮化鎢具有挑戰(zhàn)性。本文中,通過鹽模板法在大氣壓力下合成了超薄的2D六角形W2N3(h-W2N3)薄片。
3月14日是一個平常的周日。這一天,武漢光電國家研究中心發(fā)布訃告,同時研究中心的網(wǎng)站變成黑白色調(diào):華中科技大學教授、材料學杰青周軍教授因為工作積勞成疾于2021年3月12日不幸去世,年僅42歲。這已經(jīng)不是第一次報道科研工作者因為勞累過度離世。這些事件告誡各位科研工作者,除了努力科研,我們的身體健康應該被重視。希望這篇文章在哀悼逝者的同時,也為奮斗在科研一線的耕耘者們敲響警鐘。翻開周軍教授的簡歷,他分別于2001年和2007年從中山大學獲得學士和博士學位,博士師從許寧生院士;2007-2009年在美國佐治亞理工學院跟隨王中林院士進行博士后研究;2009年至今一直在華中科技大學工作,研究方向為能源材料。很多人了解周軍教授,大多來自于2020年9月的Science。事實上,周軍教授的研究生涯中,有很多優(yōu)秀的科研工作。這篇文章就為大家整理了周軍老師科研生涯中的代表作,以此來追憶周軍老師。1.Adv. Mater.:2D富氮氮化鎢的大氣壓合成
2D過渡金屬氮化物,尤其是富氮的氮化鎢(WxNy,y>x),例如W3N4和W2N3,由于大量的W-N大大提高了催化活性,具有很大的產(chǎn)氫反應(HER)潛力。但是,由于W-N鍵的形成能量大,因此合理合成2D富氮氮化鎢具有挑戰(zhàn)性。本文中,通過鹽模板法在大氣壓力下合成了超薄的2D六角形W2N3(h-W2N3)薄片。由于KCl和h-W2N3之間的強相互作用和疇匹配外延,h-W2N3的形成能可以大大降低。2D h-W2N3對陰極HER表現(xiàn)出出色的催化活性,起始電勢為-30.8 mV,對于10 mA/cm2,其超電勢為-98.2 mV。Atmospheric-Pressure Synthesis of 2D Nitrogen-Rich Tungsten Nitride.(Adv. Mater., 2018, DOI:10.1002/adma.201805655)2.J. Mater. Chem. A:通過鹽模板方法大規(guī)模合成可調(diào)節(jié)尺寸和厚度的導電聚合物納米片
導電聚合物納米片由于其獨特的光學和電學性質(zhì)而在許多有趣的應用中很有希望。然而,以容易的方式來制造具有大的可擴展性的特征的尺寸和厚度可調(diào)的導電聚合物納米片仍然是挑戰(zhàn)。作者開發(fā)了一種在單體氣體與CuCl2·2H2O鹽之間的氣固界面上大規(guī)模合成各種導電聚合物納米片的新方法。所獲得的聚合物納米片的厚度可以從2.1nm調(diào)整到8.8nm。此外,在CuCl2·2H2O膜的表面制備了高導電性,柔韌性和大面積的PPy膜,其透明度為85%。PPy納米片組裝的獨立式電極表現(xiàn)出320 F/cm3的高體積電容和高倍率能力。這種簡便且成本有效的方法可以大量生產(chǎn)導電聚合物納米片,并有望在潛在的實際應用中使用。Large-scale synthesis of size- and thickness-tunable conducting polymer nanosheets via a salt-templated method.(J. Mater. Chem. A, 2019, DOI:10.1039/c9ta08617j)3.Adv. Funct. Mater.:熔融鹽法大規(guī)模生產(chǎn)高質(zhì)量的過渡金屬二硫?qū)僭鼗锛{米片
2D過渡金屬二硫化碳(TMD)由于其厚度相關(guān)的化學和物理特性而非常適合于能量存儲和場效應晶體管。但是,由于當前的二維TMD合成方法無法兼具液相合成和化學氣相沉積的優(yōu)點,因此仍然對大規(guī)模生產(chǎn)仍然是巨大的挑戰(zhàn)高質(zhì)量的2D TMD。在此,報道了一種熔融鹽方法,該方法可大規(guī)模合成厚度小于5 nm的各種高結(jié)晶度TMDs納米片(MoS2,WS2,MoSe2和WSe2),產(chǎn)率超過68%,反應時間僅數(shù)分鐘。另外,可以通過調(diào)節(jié)反應時間和溫度容易地控制合成后的納米片的厚度和尺寸。合成后的MoSe2納米片作為假電容材料具有良好的電化學性能。進一步預期該工作將為快速大規(guī)模生產(chǎn)用于能源相關(guān)應用及其他領(lǐng)域的高質(zhì)量非氧化物納米片提供有希望的策略。Mass Production of High-Quality Transition Metal Dichalcogenides Nanosheets via a Molten Salt Method.
(Adv. Funct. Mater., 2019, DOI:10.1002/adfm.201900649)
4.Science:熱敏結(jié)晶增強的液體熱電池用于低級熱收集
低品位熱量(低于373開爾文)是普遍存在的,但由于當前的回收技術(shù)不具有成本效益,因此大多被浪費了。液態(tài)熱電偶(LTC)是一種廉價且可擴展的熱電設(shè)備,如果其卡諾相對效率(hr)達到5%,這在商業(yè)上可用于收集低等級的熱能,這對于實驗而言是一項具有挑戰(zhàn)性的指標。文章使用了熱敏性結(jié)晶和溶解過程,以誘導氧化還原離子的持續(xù)濃度梯度,塞貝克系數(shù)大大提高(每開爾文?3.73毫伏),并抑制了LTC的熱導率。結(jié)果,對于室溫附近的LTC,文章獲得了11.1%的高小時。這個設(shè)備演示為經(jīng)濟高效的低品位熱量收集提供了希望。Thermosensitive crystallization-boosted liquidthermocells for low-grade heat harvesting.(Science, 2020, DOI:10.1126/science.abd6749)5.Adv. Mater.:用于人體能量收集的基于纖維的能量轉(zhuǎn)換設(shè)備
隨著輕巧、靈活的智能電子產(chǎn)品的快速發(fā)展,為這些電子設(shè)備提供能量已成為研究的熱點。 人體在日?;顒又袝a(chǎn)生大量的機械能和熱能,可用于為大多數(shù)可穿戴電子設(shè)備供電。在此背景下,提出了基于纖維的能量轉(zhuǎn)換設(shè)備(FBECD)作為將人體能量有效轉(zhuǎn)換為電能以為可穿戴電子設(shè)備供電的候選方法。在本文中,對基于壓電、摩擦電、靜電和熱電的不同類別的FBECD的功能材料,纖維制造技術(shù)和設(shè)備設(shè)計策略進行了全面綜述。還介紹了基于光纖的自供電系統(tǒng)和傳感器,它們具有出色的靈活性和成本效益。最后,討論了基于纖維的能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域中的挑戰(zhàn)和機遇。Fiber-Based Energy Conversion Devices for Human-Body Energy Harvesting.(Adv. Mater., 2020, DOI:10.1002/adma.201902034)6.ACS Catal.:揭露插在層狀MnO2中的堿金屬離子對甲醛催化氧化的作用
二維(2D)層狀MnO2材料由奇異的電子特性和帶有堿金屬離子的活性位組成,為開發(fā)具有化學修飾的催化劑提供了一個全面的平臺。值得注意的是,含K+的層狀MnO2催化劑已被證明是甲醛催化氧化(HCHO)的強力候選者。揭示活性部位上的堿金屬離子的影響對于了解反應物與活性中心之間的相互作用至關(guān)重要。通過將分析工具與周期性計算密度泛函理論模型相結(jié)合,通過比較三種典型的插入的堿金屬離子(Na+,K+,和Cs+)層狀MnO2材料。這些材料是通過熔融鹽法合成的,具有高收率,較大的橫向尺寸和納米厚度。文章證明了堿金屬離子可以通過CsMnO(1.94 eV)<KMnO(1.97eV)<NaMnO(2.07eV)<理想的MnO2表面而無插入離子(2.23 eV)的順序顯著改變Vo的形成能。結(jié)果,具有最多表面Vo位置的CsMnO可以實現(xiàn)有效的HCHO氧化為CO2,在40°C的200 ppm HCHO/潮濕空氣中,HCHO的消耗速率約為0.149 mmol/(g·h)。與Mars-van-Krevelen過程不同,量子化學計算和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜表明,主要反應途徑可能是HCHO(ad)+[O](ad)→DOM→[HCOO-]s→通過Langmuir-Hinshelwood(LH)機制產(chǎn)生的CO2。堿金屬通過在Vo位點捕獲氧并加速吸附的氧與吸附的HCHO到深度降解產(chǎn)物(CO2和H2O)之間的易反應,顯著促進了HCHO的轉(zhuǎn)化。Unveiling the Effects of Alkali Metal Ions Intercalated in Layered MnO2 for Formaldehyde Catalytic Oxidation.(ACS Catal., 2020, DOI:10.1021/acscatal.0c02310)7.Adv. Energy Mater.:超級電容器用有序大孔微晶單晶MOF及其衍生碳材料的制備
由于它們在擴散受限過程中的良好性能,有序的宏觀微孔單晶金屬有機骨架(MOF)在各種領(lǐng)域中都有使用的潛力。但是,關(guān)于這種MOF合成的報道仍然很少。迫切需要用于有序的宏觀-微孔單晶MOF的通用合成方法。在這里,報告了一種新穎的策略,該方法通過在雙溶劑系統(tǒng)中的3D有序硬模板內(nèi)通過單齒配體誘導的原位結(jié)晶來合成單晶有序的宏觀微孔MOF。提出了空間受限的增長模型,以闡明模板的塑造效果。還分析了單齒配體的作用。此外,衍生自大孔微孔MOF的碳材料繼承了有序的相互連接的大孔結(jié)構(gòu)。當用作超級電容器的電極時,改進的擴散性和較低的電阻以及結(jié)構(gòu)堅固性使衍生碳材料具有出色的倍率性能和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。預期該方法將提供合成此類大孔微孔材料的新途徑,以用于與能源有關(guān)的領(lǐng)域以及其他領(lǐng)域。Fabrication of Ordered Macro-Microporous Single-Crystalline MOF and Its Derivative Carbon Material for Supercapacitor.(Adv. Energy Mater., 2020, DOI:10.1002/aenm.201903750)8.Nano Energy:熱敏性納米凝膠在體熱收集中誘導的熱原電池中的P-N轉(zhuǎn)化
熱原電池(TGC)是將熱能直接轉(zhuǎn)換為穩(wěn)定的電力輸出的有前途的設(shè)備。目前,由于有限的溫差而產(chǎn)生的低電壓(毫伏級)嚴重阻礙了TGC的實際應用。改善電壓的一種通用策略是交替串聯(lián)連接n型和p型氧化還原單元。但是,可能的氧化還原種類的數(shù)量受到限制,從而阻礙了器件串聯(lián)堆疊的優(yōu)化。在這項工作中,作者報告了一個新穎的概念,該概念使得能夠通過聚(N-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)熱敏納米凝膠誘導的碘化物/三碘化物氧化還原對進行pn轉(zhuǎn)換,塞貝克系數(shù)從0.71 mV/K變?yōu)?1.91 mV/K。結(jié)果證明,納米凝膠能夠在熱側(cè)選擇性捕獲I3-,然后在冷側(cè)釋放I3-,從而產(chǎn)生游離I3-的濃度梯度,從而導致p-n轉(zhuǎn)化。此外,我們設(shè)計了一種可穿戴設(shè)備,該設(shè)備由交替的I-/I3-和I-/I3-/納諾格斯串聯(lián)構(gòu)成,通過利用人體熱量產(chǎn)生大約1 V的開路電壓和大約9μW的輸出功率。這項工作開發(fā)了一種新的方法來逆轉(zhuǎn)氧化還原對的塞貝克效應,并且對于擴展TGC中可能的氧化還原物質(zhì)的庫非常重要。P-N Conversion in Thermogalvanic Cells Induced by Thermosensitive Nanogels for Body Heat Harvesting.(Nano Energy, 2018, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.12.073)
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