2D過渡金屬氮化物，尤其是富氮的氮化鎢（WxNy，y>x），例如W3N4和W2N3，由于大量的W-N大大提高了催化活性，具有很大的產(chǎn)氫反應(yīng)（HER）潛力。但是，由于W-N鍵的形成能量大，因此合理合成2D富氮氮化鎢具有挑戰(zhàn)性。本文中，通過鹽模板法在大氣壓力下合成了超薄的2D六角形W2N3（h-W2N3）薄片。
3月14日是一個平常的周日。這一天，武漢光電國家研究中心發(fā)布訃告，同時研究中心的網(wǎng)站變成黑白色調(diào)：華中科技大學(xué)教授、材料學(xué)杰青周軍教授因為工作積勞成疾于2021年3月12日不幸去世，年僅42歲。這已經(jīng)不是第一次報道科研工作者因為勞累過度離世。這些事件告誡各位科研工作者，除了努力科研，我們的身體健康應(yīng)該被重視。希望這篇文章在哀悼逝者的同時，也為奮斗在科研一線的耕耘者們敲響警鐘。翻開周軍教授的簡歷，他分別于2001年和2007年從中山大學(xué)獲得學(xué)士和博士學(xué)位，博士師從許寧生院士；2007-2009年在美國佐治亞理工學(xué)院跟隨王中林院士進行博士后研究；2009年至今一直在華中科技大學(xué)工作，研究方向為能源材料。很多人了解周軍教授，大多來自于2020年9月的Science。事實上，周軍教授的研究生涯中，有很多優(yōu)秀的科研工作。這篇文章就為大家整理了周軍老師科研生涯中的代表作，以此來追憶周軍老師。1.Adv. Mater.：2D富氮氮化鎢的大氣壓合成
2D過渡金屬氮化物，尤其是富氮的氮化鎢（WxNy，y>x），例如W3N4和W2N3，由于大量的W-N大大提高了催化活性，具有很大的產(chǎn)氫反應(yīng)（HER）潛力。但是，由于W-N鍵的形成能量大，因此合理合成2D富氮氮化鎢具有挑戰(zhàn)性。本文中，通過鹽模板法在大氣壓力下合成了超薄的2D六角形W2N3（h-W2N3）薄片。由于KCl和h-W2N3之間的強相互作用和疇匹配外延，h-W2N3的形成能可以大大降低。2D h-W2N3對陰極HER表現(xiàn)出出色的催化活性，起始電勢為-30.8 mV，對于10 mA/cm2，其超電勢為-98.2 mV。Atmospheric-Pressure Synthesis of 2D Nitrogen-Rich Tungsten Nitride.(Adv. Mater., 2018, DOI:10.1002/adma.201805655)2.J. Mater. Chem. A：通過鹽模板方法大規(guī)模合成可調(diào)節(jié)尺寸和厚度的導(dǎo)電聚合物納米片
導(dǎo)電聚合物納米片由于其獨特的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)而在許多有趣的應(yīng)用中很有希望。然而，以容易的方式來制造具有大的可擴展性的特征的尺寸和厚度可調(diào)的導(dǎo)電聚合物納米片仍然是挑戰(zhàn)。作者開發(fā)了一種在單體氣體與CuCl2·2H2O鹽之間的氣固界面上大規(guī)模合成各種導(dǎo)電聚合物納米片的新方法。所獲得的聚合物納米片的厚度可以從2.1nm調(diào)整到8.8nm。此外，在CuCl2·2H2O膜的表面制備了高導(dǎo)電性，柔韌性和大面積的PPy膜，其透明度為85％。PPy納米片組裝的獨立式電極表現(xiàn)出320 F/cm3的高體積電容和高倍率能力。這種簡便且成本有效的方法可以大量生產(chǎn)導(dǎo)電聚合物納米片，并有望在潛在的實際應(yīng)用中使用。Large-scale synthesis of size- and thickness-tunable conducting polymer nanosheets via a salt-templated method.(J. Mater. Chem. A, 2019, DOI:10.1039/c9ta08617j)3.Adv. Funct. Mater.：熔融鹽法大規(guī)模生產(chǎn)高質(zhì)量的過渡金屬二硫?qū)僭鼗锛{米片
2D過渡金屬二硫化碳（TMD）由于其厚度相關(guān)的化學(xué)和物理特性而非常適合于能量存儲和場效應(yīng)晶體管。但是，由于當前的二維TMD合成方法無法兼具液相合成和化學(xué)氣相沉積的優(yōu)點，因此仍然對大規(guī)模生產(chǎn)仍然是巨大的挑戰(zhàn)高質(zhì)量的2D TMD。在此，報道了一種熔融鹽方法，該方法可大規(guī)模合成厚度小于5 nm的各種高結(jié)晶度TMDs納米片（MoS2，WS2，MoSe2和WSe2），產(chǎn)率超過68％，反應(yīng)時間僅數(shù)分鐘。另外，可以通過調(diào)節(jié)反應(yīng)時間和溫度容易地控制合成后的納米片的厚度和尺寸。合成后的MoSe2納米片作為假電容材料具有良好的電化學(xué)性能。進一步預(yù)期該工作將為快速大規(guī)模生產(chǎn)用于能源相關(guān)應(yīng)用及其他領(lǐng)域的高質(zhì)量非氧化物納米片提供有希望的策略。Mass Production of High-Quality Transition Metal Dichalcogenides Nanosheets via a Molten Salt Method.
(Adv. Funct. Mater., 2019, DOI:10.1002/adfm.201900649)
4.Science：熱敏結(jié)晶增強的液體熱電池用于低級熱收集
低品位熱量（低于373開爾文）是普遍存在的，但由于當前的回收技術(shù)不具有成本效益，因此大多被浪費了。液態(tài)熱電偶（LTC）是一種廉價且可擴展的熱電設(shè)備，如果其卡諾相對效率（hr）達到5％，這在商業(yè)上可用于收集低等級的熱能，這對于實驗而言是一項具有挑戰(zhàn)性的指標。文章使用了熱敏性結(jié)晶和溶解過程，以誘導(dǎo)氧化還原離子的持續(xù)濃度梯度，塞貝克系數(shù)大大提高（每開爾文?3.73毫伏），并抑制了LTC的熱導(dǎo)率。結(jié)果，對于室溫附近的LTC，文章獲得了11.1％的高小時。這個設(shè)備演示為經(jīng)濟高效的低品位熱量收集提供了希望。Thermosensitive crystallization-boosted liquidthermocells for low-grade heat harvesting.(Science, 2020, DOI:10.1126/science.abd6749)5.Adv. Mater.：用于人體能量收集的基于纖維的能量轉(zhuǎn)換設(shè)備
隨著輕巧、靈活的智能電子產(chǎn)品的快速發(fā)展，為這些電子設(shè)備提供能量已成為研究的熱點。 人體在日?；顒又袝a(chǎn)生大量的機械能和熱能，可用于為大多數(shù)可穿戴電子設(shè)備供電。在此背景下，提出了基于纖維的能量轉(zhuǎn)換設(shè)備（FBECD）作為將人體能量有效轉(zhuǎn)換為電能以為可穿戴電子設(shè)備供電的候選方法。在本文中，對基于壓電、摩擦電、靜電和熱電的不同類別的FBECD的功能材料，纖維制造技術(shù)和設(shè)備設(shè)計策略進行了全面綜述。還介紹了基于光纖的自供電系統(tǒng)和傳感器，它們具有出色的靈活性和成本效益。最后，討論了基于纖維的能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域中的挑戰(zhàn)和機遇。Fiber-Based Energy Conversion Devices for Human-Body Energy Harvesting.(Adv. Mater., 2020, DOI:10.1002/adma.201902034)6.ACS Catal.：揭露插在層狀MnO2中的堿金屬離子對甲醛催化氧化的作用
二維（2D）層狀MnO2材料由奇異的電子特性和帶有堿金屬離子的活性位組成，為開發(fā)具有化學(xué)修飾的催化劑提供了一個全面的平臺。值得注意的是，含K+的層狀MnO2催化劑已被證明是甲醛催化氧化（HCHO）的強力候選者。揭示活性部位上的堿金屬離子的影響對于了解反應(yīng)物與活性中心之間的相互作用至關(guān)重要。通過將分析工具與周期性計算密度泛函理論模型相結(jié)合，通過比較三種典型的插入的堿金屬離子（Na+，K+，和Cs+）層狀MnO2材料。這些材料是通過熔融鹽法合成的，具有高收率，較大的橫向尺寸和納米厚度。文章證明了堿金屬離子可以通過CsMnO（1.94 eV）<KMnO（1.97eV）<NaMnO（2.07eV）<理想的MnO2表面而無插入離子（2.23 eV）的順序顯著改變Vo的形成能。結(jié)果，具有最多表面Vo位置的CsMnO可以實現(xiàn)有效的HCHO氧化為CO2，在40°C的200 ppm HCHO/潮濕空氣中，HCHO的消耗速率約為0.149 mmol/(g·h)。與Mars-van-Krevelen過程不同，量子化學(xué)計算和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜表明，主要反應(yīng)途徑可能是HCHO(ad)+[O](ad)→DOM→[HCOO-]s→通過Langmuir-Hinshelwood（LH）機制產(chǎn)生的CO2。堿金屬通過在Vo位點捕獲氧并加速吸附的氧與吸附的HCHO到深度降解產(chǎn)物（CO2和H2O）之間的易反應(yīng)，顯著促進了HCHO的轉(zhuǎn)化。Unveiling the Effects of Alkali Metal Ions Intercalated in Layered MnO2 for Formaldehyde Catalytic Oxidation.(ACS Catal., 2020, DOI:10.1021/acscatal.0c02310)7.Adv. Energy Mater.：超級電容器用有序大孔微晶單晶MOF及其衍生碳材料的制備
由于它們在擴散受限過程中的良好性能，有序的宏觀微孔單晶金屬有機骨架（MOF）在各種領(lǐng)域中都有使用的潛力。但是，關(guān)于這種MOF合成的報道仍然很少。迫切需要用于有序的宏觀-微孔單晶MOF的通用合成方法。在這里，報告了一種新穎的策略，該方法通過在雙溶劑系統(tǒng)中的3D有序硬模板內(nèi)通過單齒配體誘導(dǎo)的原位結(jié)晶來合成單晶有序的宏觀微孔MOF。提出了空間受限的增長模型，以闡明模板的塑造效果。還分析了單齒配體的作用。此外，衍生自大孔微孔MOF的碳材料繼承了有序的相互連接的大孔結(jié)構(gòu)。當用作超級電容器的電極時，改進的擴散性和較低的電阻以及結(jié)構(gòu)堅固性使衍生碳材料具有出色的倍率性能和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。預(yù)期該方法將提供合成此類大孔微孔材料的新途徑，以用于與能源有關(guān)的領(lǐng)域以及其他領(lǐng)域。Fabrication of Ordered Macro-Microporous Single-Crystalline MOF and Its Derivative Carbon Material for Supercapacitor.(Adv. Energy Mater., 2020, DOI:10.1002/aenm.201903750)8.Nano Energy：熱敏性納米凝膠在體熱收集中誘導(dǎo)的熱原電池中的P-N轉(zhuǎn)化
熱原電池（TGC）是將熱能直接轉(zhuǎn)換為穩(wěn)定的電力輸出的有前途的設(shè)備。目前，由于有限的溫差而產(chǎn)生的低電壓（毫伏級）嚴重阻礙了TGC的實際應(yīng)用。改善電壓的一種通用策略是交替串聯(lián)連接n型和p型氧化還原單元。但是，可能的氧化還原種類的數(shù)量受到限制，從而阻礙了器件串聯(lián)堆疊的優(yōu)化。在這項工作中，作者報告了一個新穎的概念，該概念使得能夠通過聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）熱敏納米凝膠誘導(dǎo)的碘化物/三碘化物氧化還原對進行pn轉(zhuǎn)換，塞貝克系數(shù)從0.71 mV/K變?yōu)?1.91 mV/K。結(jié)果證明，納米凝膠能夠在熱側(cè)選擇性捕獲I3-，然后在冷側(cè)釋放I3-，從而產(chǎn)生游離I3-的濃度梯度，從而導(dǎo)致p-n轉(zhuǎn)化。此外，我們設(shè)計了一種可穿戴設(shè)備，該設(shè)備由交替的I-/I3-和I-/I3-/納諾格斯串聯(lián)構(gòu)成，通過利用人體熱量產(chǎn)生大約1 V的開路電壓和大約9μW的輸出功率。這項工作開發(fā)了一種新的方法來逆轉(zhuǎn)氧化還原對的塞貝克效應(yīng)，并且對于擴展TGC中可能的氧化還原物質(zhì)的庫非常重要。P-N Conversion in Thermogalvanic Cells Induced by Thermosensitive Nanogels for Body Heat Harvesting.(Nano Energy, 2018, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.12.073)
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